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中山大學物理學院博士后袁野博士、顏庚驊博士成功解析了鈣鈦礦材料的缺陷
在過去的十年內，鈣鈦礦材料在光電器件領域快速發(fā)展，吸引了廣泛的關注，但是其載流子輸運過程并不明晰。
近日，中山大學物理學院博士后袁野博士、顏庚驊博士等人成功解析了鈣鈦礦材料的缺陷結構和載流子動力學。該工作以“Shallow defects and variable photoluminescence decay times up to 280 μs in triple-cation perovskites”為題，發(fā)表在國際頂級期刊《Nature Materials》上。目前，業(yè)界普遍持有以下觀點：
（1）鈣鈦礦中深能級缺陷很少，淺能級缺陷濃度高，深缺陷主導復合，而淺缺陷無害，構成所謂的“缺陷容忍“特性；
（2）瞬態(tài)方法（如瞬態(tài)熒光光譜）可用于表征載流子復合，并獲得載流子壽命。壽命表示通過深能級缺陷進行的復合過程，因此是一個常數(shù)；
（3）與其他直接半導體相比，鈣鈦礦的壽命很長。一般認為可達 10μs；
（4）一些研究顯示了鈣鈦礦薄膜內存在二階非輻射復合過程，但原因尚不清楚。
在本工作中，團隊應用先進的熒光光譜技術結合數(shù)值模擬成功對鈣鈦礦的缺陷結構進行了解析，該結果挑戰(zhàn)了上述的觀點（1-3），并為觀點（4）提供和支持和解釋。該團隊在鈣鈦礦薄膜上觀測到了長達數(shù)百微秒的熒光光譜壽命。這比過往觀測到的 “長 ”壽命又高出 10 到 100 倍，是目前直接帶隙半導體中測得的最長壽命，且該壽命隨著載流子密度的降低還在持續(xù)增加。
進一步的研究表明，淺能級缺陷在穩(wěn)態(tài)及瞬態(tài)熒光光譜中都對載流子復合過程起到主導作用。在可觀測范圍內深能級缺陷不會影響復合過程，因此常用的缺陷解析模型是不合理的。淺能級缺陷主導的衰減時間不會飽和到一個恒定值，因此，采用一個常數(shù)作為載流子壽命來表征復合過程也是不合理的。這是鈣鈦礦不同于傳統(tǒng)半導體的一個獨特特征。
通過建模，團隊發(fā)現(xiàn)在淺能級缺陷主導復合時的模擬結果與實驗結果一致。而且載流子通過淺能級缺陷的復合過程正好滿足復合二階復合的特性。
(a) 瞬態(tài)光譜的初始振幅隨著注入載流子濃度的變化
(b) 瞬態(tài)光譜的衰減時間隨著準費米能級分裂的變化
(c) 穩(wěn)態(tài)光譜得到的準費米能級分裂數(shù)值隨測試光強的變化
該研究成果由中山大學物理學院太陽能系統(tǒng)研究所團隊聯(lián)合德國于利希研究中心能源與氣候研究所共同完成，得到中德博士后交流計劃等資金的大力支持。本文的通訊作者為顏庚驊博士后和Thomas Kirchartz教授，論文第 一完成單位為于利希研究中心能源與氣候研究所，第二完成單位為中山大學物理學院，第 一作者為袁野博士后。袁野博士本科至研究生階段均就讀于中山大學物理學院，本科入選物理學院逸仙班，博士畢業(yè)于中山大學物理學院洪瑞江教授課題組，博士后合作導師為中山大學物理學院梁宗存教授。
由中德雙方領導的研究團隊長期合作，共同致力于研究各類太陽電池的器件物理性質。在本工作之前，兩方研究團隊還合作在國際知名期刊《Advanced Materials》發(fā)表了題為“Quantifying Efficiency Limitations in All-Inorganic Halide Perovskite Solar Cells”的論文，對鈣鈦礦太陽電池的宏觀器件特性和微觀載流子特性進行了量化分析，并試圖通過公式將兩者定量化的聯(lián)系起來。該工作為本次工作的研究提供了元分析和數(shù)據(jù)基礎。
